Миграция примесных атомов в структуре графена

Abstract

Зависимость главных характеристик графена (проводимость и др.) как от общего уровня дефектности, так и от распределения примесей предопределяет необходимость анализа микрокинетики перемещений примесных атомов по поверхности графена. Рассматривается задача о переносе примесных атомов в двумерной гексагональной структуре, моделирующей одиночную углеродную плоскость — графен. Принято, что примесные атомы занимают позиции в окрестности определенного атома главной структуры. Неограниченная совокупность уравнений кинетики чисел заполнения всех узлов графена введением производящих функций соответствующего вида сводится к конечной совокупности нелинейных интегродифференциальных уравнений. Изучены общие свойства этих уравнений и частные варианты. Определяются моменты функции распределения частиц по узлам. Показывается, что в отсутствие внешнего воздействия, задающего ориентационную неоднородность вероятностей перескоков, уравнения для производящих функций линеаризуются. Последнее уподобляет общие закономерности миграции поведению невзаимодействующих частиц или одиночных вакансий. Упомянутые варианты определяют некоторый класс миграционных процессов, общим свойством которых является утрата влияния кинематического взаимодействия на закономерности миграции. Выявлено наложение диффузионной и дрейфовой составляющих движения, которое может быть ощутимым только при достаточно сильном внешнем воздействии. Картина миграции асимптотически изотропна. Рассматриваются особенности перераспределения примесных атомов между двумя сторонами графена, что моделирует углеродную структуру с присоединенными атомами водорода («графан»). В условиях пространственной однородности уравнения кинетики сводятся к соотношениям для средних вероятностей заполнения позиций с каждой из сторон графена. Устанавливается, что, независимо от характера первоначального заполнения, распределение примесных атомов релаксирует к равновесному состоянию, которое может отличаться от разделения общего числа примесных атомов пополам. Параметр релаксации зависит как от диффузионных характеристик, так и от плотности примесного компонента. Обнаруживается тенденция к замедлению релаксационных процессов при повышенных средних уровнях заполнения структуры. Оказывается также, что равновесное состояние менее чувствительно к температуре, нежели вероятности перескоков.

Залежність головних графенових характеристик (провідність та ін.) як від загального рівня дефектности, так і від розподілу домішок зумовлює потребу у аналізі мікрокінетики переміщень домішкових атомів по графеновій поверхні. Розглядається задача про перенесення домішкових атомів у двовимірній гексагональній структурі, що моделює одиночну вуглецеву площину — графен. Прийнято, що домішкові атоми займають позиції в околі певного атома основної структури. Необмежена сукупність рівнянь кінетики чисел заповнення всіх графенових вузлів введенням твірних функцій відповідного виду зводиться до скінченної сукупности нелінійних інтеґро-диференційних рівнянь. Розглянуто загальні властивості цих рівнянь і окремі варіанти. Визначаються моменти функції розподілу частинок по вузлах. Показується, що за відсутности зовнішнього впливу, який задає орієнтаційну неоднорідність ймовірностей перескоків, рівняння для твірних функцій лінеаризуються. Останнє уподібнює загальні закономірності міґрації поведінці невзаємодійних частинок або окремих вакансій. Згадані варіанти визначають певний клас міґраційних процесів, загальною властивістю яких є втрата впливу кінематичної взаємодії на закономірності міґрації. Виявлено накладання дифузійної та дрейфової складових руху, яке може бути помітним лише за достатньо сильного зовнішнього впливу. Картина міґрації є асимптотично ізотропною. Розглядаються особливості перерозподілу домішкових атомів між двома графеновими сторонами, що моделює вуглецеву структуру з приєднаними атомами водню («графан»). В умовах просторової однорідности рівняння кінетики зводяться до співвідношень для середніх ймовірностей заповнення позицій з кожної графенової сторони. Встановлюється, що, незалежно від характеру початкового заповнення, розподіл домішкових атомів релаксує до рівноважного стану, який може відрізнятися від розділення загального числа домішкових атомів навпіл. Параметр релаксації залежить як від дифузійних характеристик, так і від густини домішкового компонента. Виявляється тенденція до уповільнення релаксаційних процесів при підвищених середніх рівнях заповнення структури. Також виявляється, що рівноважний стан менш чутливий до температури, аніж ймовірності перескоків.

The dependence of the graphene outstanding features (conductivity, etc.) either on the total defectiveness level or on the impurity distribution predetermines the importance of an analysis of the impurity-atoms’ transfers’ microkinetics over the graphene surface. The task of impurity-atoms’ transfer in the two-dimensional hexagonal structure, which models the single-atom carbon plane, is considered. As suggested, the impurity atoms occupy the positions in the vicinity of a certain atom of the host structure. The unlimited set of equations of the occupation-numbers’ kinetics for all the graphene sites by the including of the corresponding-type generating function is reduced to the finite set of the non-linear integrodifferential equations. The generalproperties and particular cases of obtained equations are examined. The moments of function of the particles’ distribution over the sites are defined. As shown, when the external influence setting the orientational irregularity of the jump probabilities is absent, then the equations for generating function may be linearized. Due to linearized equations, the general regularities of migration become like the behaviour of non-interacting particles or single vacancies. The respective parameters define some class of the migration processes, where the loss of the kinematic-interaction influence on the migration conformity is a general property. Interplay of the diffusion and drift components in a movement is revealed, when the external influence is sufficiently strong. The migration pattern is asymptotically isotropic. The features of the impurity-atoms’ redistribution between the both sides of graphene, which models the carbon structure with added hydrogen atoms (‘graphan’), are examined. For the spatial homogeneity conditions, the kinetics equations are reduced to the relationships for the average probabilities of filling of the positions on both graphene sides. As revealed, the impurity-atoms’ distribution relaxes to the equilibrium state, which can differ from the separation of a total amount of impurity atoms пополам, independently on the initialfilling. The relaxation parameter depends on both diffusion characteristics and the impurity-component density. The tendency to slowdown of the relaxation processes under the average level of filling of the structure is revealed. As also determined, the equilibrium state is less sensitive to the temperature than the probabilities of jumps.