Проявление эффектов кулоновской блокады при произвольном вырождении уровней молекулярного контакта

Abstract

Изучены вольт-амперные характеристики (ВАХ) структур металл-молекула-металл при условии туннелирования электронов только через один молекулярный уровень с произвольным вырождением. Решена система кинетических уравнений, учитывающих накопление заряда на молекуле, и впервые получена точная формула для стационарного тока. В пределе низких температур проведен анализ ступенек ВАХ и обнаружена их неэквидистантность по току. Показано, что с увеличением кратности вырождения уровня начальные ступеньки тока стремятся к полностью эквидистантным. В случае существенно различных параметров связи между молекулой и внешними электродами обнаружено различное поведение вольт-амперных кривых на участках с противоположным направлением тока: либо образуется одна токовая ступенька с амплитудой, пропорциональной кратности вырождения уровня, либо возникают эквидистантные ступеньки тока, число которых совпадает со степенью вырождения уровня. Показано, что при заданной полярности приложенного напряжения то или иное поведение тока полностью определяется условием, через какой уровень, занятый электронами или свободный, осуществляется транспорт электронов. Отмеченные результаты теорети ческого анализа ВАХ подтверждаются численным моделированием.

The current-voltage (I–V) characteristics of a metal–molecule–metal structure are investigated under the condition that electron tunneling occurs only via a single molecular level of arbitrary degeneracy. A system of kinetic equations taking into account the accumulation of charge on the molecule is solved, and an exact formula for the steady-state current is obtained for the first time. In the low-temperature limit the steps on the I–V characteristic are analyzed and found to be nonequidistant with respect to current. It is shown that with increasing degeneracy of the level the initial current steps tend toward a completely equidistant spacing. In the case when the coupling parameters between the molecule and external electrodes are substantially different, the behavior of the I–V curves on parts with opposite directions of the current is found to be different: either a single current step is formed, with an amplitude proportional to the degeneracy of the level, or equidistant current steps appear in a number equal to the degeneracy of the level. It is shown that for a given polarity of the applied voltage, the matter of which of the two behaviors of the current is realized is completely conditional on whether the level via which the electron transport occurs is occupied or unoccupied by electrons. The results of the theoretical analysis of the I–V characteristics are confirmed by a numerical simulation.