Спектр вращательных состояний двухатомной примеси в атомарном 2D криокристалле

Abstract

Рассчитан спектр вращательных состояний пространственного ротатора в трехпараметрическом потенциале, имеющем симметрию группы S₆ (зеркально-поворотная ось шестого порядка). Указанный потенциал моделирует кристаллическое поле, создаваемое для двухатомной гомоядерной примесной молекулы двумерной одноатомной матрицей (с координационным числом z=6), помещенной на подложку, представляющую собой плотноупакованную кристаллическую плоскость. Основой вычислительного алгоритма является вариационная процедура Ритца с пробными функциями, клас-сифицированными по симметрии основного и возбужденных состояний ротатора. Построены статистич еские суммы и рассчитаны примесные теплоемкости двумерных криоматриц (типа Ar и Kr), содержащих подсистему невзаимодействующих примесей различных спиновых модификаций (типа ¹⁴N₂ или ¹⁵N₂ ). Показано, что при различных соотношениях между параметрами кристаллического потенциала для указанных двух типов примесей наблюдаются характерные низкотемпературные аномалии теплоемкости в виде пиков, высота, ширина и положение которых на оси температур определяются параметрами межмолекулярного взаимодействия в системе. Предсказанные теорией эффекты должны быть вполне доступны для обнаружения в эксперименте.

The spectrum of rotational states is calculated for a three-dimensional rotator in a three-parameter potential having the symmetry group S₆ (sixfold mirror–rotational axis). This potential models the crystalline field produced at a diatomic homonuclear impurity molecule by a two-dimensional monatomic matrix (with coordination number z=6) on a substrate having the form of a close-packed crystalline plane. The main computational algorithm is the Ritz variational procedure with trial functions classified according to the symmetry of the ground and excited states of the rotator. The partition function is constructed and the impurity heat capacity is calculated for two-dimensional cryomatrices (of the Ar and Kr types) containing a subsystem of noninteracting impurities of different spin modifications (of the ¹⁴N₂ or ¹⁵N₂ type). It is shown that for different relationships among the parameters of the crystalline potential for the two types of impurities indicated the heat capacity exhibits characteristic low-temperature anomalies in the form of peaks whose height, width, and position on the temperature axis are determined by the parameters of the intermolecular interaction in the system. The effects predicted by the theory should be completely accessible to experimental observation.